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活性炭載鎳對生物質熱解油的催化
美娱彩票:韩研网络部 更新时间:2019-7-16 16:33:10

  生物質從根本上來源于光合作用,由于其低價格,廣泛分布和環境友好性,預計將成爲化石燃料的可再生替代品。生物質的利用是通過快速熱解技術將其轉化爲液體燃料(稱爲熱解油)。然而,熱解油具有許多缺點,例如高氧化含量,有限的熱穩定性,高腐蝕性和低熱值,這阻礙了熱解油在當前基礎設施中作爲車輛燃料的直接利用。爲了將熱解油轉化爲液體載體燃料,進行加氫脫氧作爲一種好用的催化技術,通過使用特定催化劑使其含氧分子與氫反應,可以除去熱解油中的氧,並獲得高級生物燃料。通過改進的有機液體化學反應方法制備的一鍋法,制備了具有不同的磷化鎳納米顆粒尺寸的活性炭催化劑。測試了活性炭催化劑對熱解油模型化合物(水楊醛)的加氫脫氧的影響。

  活性炭載磷化鎳的可控合成與表征

  活性炭中镍的透射电子显微照片(图1的A-d),纳米粒子为球形且均匀地分布,这表明金属磷化物纳米颗粒的相对尺寸和分散度的化学反应过程中合成。在催化剂合成过程中,油胺起还原剂的作用,从而控制成核速率。同时,三辛基膦用作磷源和稳定剂,通过Ni(0)表面的配位提供可调的表面稳定性。在合成中,对于少量三辛基膦,发生Ni(II)前体的快速还原,导致Ni(0)物质的重要浓度,其不能被溶液中存在的配体有效稳定。然后,快速聚集过程的结果形成大尺寸的磷化镍纳米颗粒在活性炭载镍催化剂。然而,当油胺的量减少时,制备少量核,并且大量三辛基膦的存在抑制它们的生长,导致形成小的纳米颗粒。此外,所选择的区域的电子衍射和晶格条纹的图像(在所示图1 B,C)表明,球形磷化镍纳米粒是单晶。因此,它的尺寸大于Ni 2通过改变油胺和三辛基膦的浓度可以很容易地调节活性炭催化剂,这提供了一种精确控制其尺寸在4到10nm范围内的方法,在这些方法中,这些磷化镍纳米颗粒在活性炭上以各种尺寸负载将具有不同的属性可能导致不同的反应性。

  圖1:不同油胺和三辛基膦含量添加的活性炭催化劑TEM圖像。

  催化熱解生物油加氫脫氧測試

  溫度對活性炭催化性能的影響

  爲了評價制備的磷化鎳活性炭的有用性,進行對生物油模型化合物加氫脫氧的活性。在測試中,我們使用SA(水楊醛)作爲熱解油的代表性組分來探索加氫脫氧途徑。在這項工作中,SA轉化爲鄰甲酚可以通過路徑氫化/氫解或C=O鍵的直接氫解進行。圖2顯示了加氫脫氧相對于鎳的轉化率和産率活性炭受反應溫度影響。結果表明,隨著反應溫度的升高,SA的轉化率和鄰甲酚的收率逐漸增加。當反應溫度爲260℃時,鄰甲酚目標産物的産率較大,2小時達到97.1%,這表明反應溫度顯著提高了它的區域選擇性加氫脫氧的催化活性。

  圖2:反應溫度對活性炭載磷化鎳在氫氣壓力下對SA的加氫脫氧催化性能的影響。

  磷化鎳尺寸對活性炭催化性能的影響

  为了研究磷化鎳尺寸對活性炭催化性能的影響,SA的加氢脱氧在220℃和2MPa氢气压力下进行。在催化活性的显着差异可以为镍中观察到活性炭变化的尺寸。随着磷化镍纳米颗粒的减少,转化率先增加然后减少。其中,活性炭在加氢脱氧反应中表现出更高的反应性,在180分钟内SA的转化率达到99%以上,对邻甲酚的收率超过97%。较小的镍微晶表现出更强的Ni-P相互作用和磷在表面上的额外暴露,这显着影响中间体的吸附状态,其中磷化镍与反应物之间的相互作用既不太弱也不太强。因此,可以通过使用不同纳米颗粒尺寸的磷化镍来控制SA的加氢脱氧活性。

  碳水化合物衍生化合物對活性炭催化性能的影響

  尽管碳水化合物衍生的化合物在加氢脱氧过程中对芳族化合物有影响,但是之前的一些热解油升级的研究集中在加氢脱氧反应中碳水化合物衍生的化合物和木质素衍生的芳族化合物之间的相互作用。在这次研究中,用活性炭催化从酚级分(SA)产生的碳水化合物衍生物的(MF)的加氢脱氧的热解油的效果进行了研究(在图3所示)。MF的存在对SA的转化和邻甲酚的收率产生了很大的影响。在不存在MF的情况下,SA的转化率为99%,持续180分钟,相应的邻甲酚产率为97%。随着反应物中MF比例的增加,SA转化率和邻甲酚产率均显着降低。当(MF)/(SA)值为1.00(mol / mol)时,SA的转化率和邻甲酚的收率分别从99%和97%急剧下降至70%和60%,这表明通过在反应物中存在MF,抑制了SA的反应性。

  圖3:碳水化合物衍生化合物對熱解油的加氫脫氧的影響。

  對于我們制備的不同磷化鎳納米粒子尺寸的活性炭催化劑,觀察到磷化鎳對其催化活性和熱解油的加氫脫氧穩定性的強烈影響。在該測試中觀察到碳水化合物衍生物(MF)對木質素衍生化合物(SA)的加氫脫氧的影響,闡明MF的存在抑制SA的加氫脫氧。加氫脫氧過程中反應性和穩定性的差異可歸因于活性炭內磷化鎳納米顆粒尺寸的變化。開發尺寸可調的催化劑並了解加氫脫氧過程中的尺寸效應對于熱解生物油改進將是重要的。

文章標簽:椰殼活性炭,果殼活性炭,煤質活性炭,木質活性炭,蜂窩活性炭,淨水活性炭.

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